PNAS:從水中“撈起”軟薄膜結構

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軟薄膜是涵蓋柔性電子傳感器,光學器件,生物醫療儀器,能量存儲和轉換系統以及微納米機電系統在內的整個可穿戴技術的材料結構基礎。制作這些器件的一個關鍵步驟就是通過轉印技術將事先在固體基板通過生長或者一系列刻蝕方法得到的功能軟薄膜轉移到目標基底上。一般來講,現有的轉印技術通常需要輔以外部手段進行,例如加熱、化學蝕刻或者引入輔助轉印所需要的特定材料。因而對操作人員要求比較高,且在很大程度上依賴於反復試錯的方法。甚至有時候需要對所需要加工的器件薄膜進行專門的結構設計。因此,這些轉印方法通常導致效率低,同時也不可避免會對薄膜結構造成損傷和破壞。

與固體基底相比,液體由於其較好的流動特性,有助於釋放薄膜生長或者加工過程中產生的殘餘應力,並可以有效地避免在生長和制造過程中由於薄膜和周圍固體基體約束導致的變形不匹配。而且,液體的流動性將允許在轉印過程中薄膜向上或向下運動,從而有選擇性地讓薄膜上或下表面與接收基底接觸,從而得到所需要的薄膜表面。開發利用液體基底平臺進行轉印薄膜在先進制造領域具有巨大的潛在優勢和廣闊的應用空間。

近日,美國弗吉尼亞大學(University of Virginia)機械與航空工程系Baoxing Xu課題組提出瞭一種基於液體毛細作用力的新型轉印理論技術,從而實現瞭從液體表面快速、無損傷地轉移軟薄膜材料結構。該工作以“Capillary Transfer of Soft Films”為題於2月25日 在線發表於《美國國傢科學院院刊》(PNAS)上。文中提出的這種全新的轉印方法是基於在固體接收基板、液體介質和薄膜材料之間的形成的一個動態接觸界面。通過控制固體接收基板相對於液體表面下推或上拉運動,從而把薄膜快速轉印到接收基底上。重要的是,接收基板的下推或上拉兩種不同運動方式允許轉印的薄膜上或下表面與其接觸,從而實現瞭在轉印之後達到特定薄膜表面與接收基底接觸的效果。並且,在轉移前端形成的毛細作用力非常小,從而不會對轉印的薄膜材料結構造成損傷和破壞。

研究人員通過系統地考慮薄膜材料特性和結構特征,液體特性,轉印方向、速度和角度,以及接收基底表面潤濕特點,提出瞭該轉印技術的理論基礎。並進一步結合數值分析和試驗例證,驗證瞭這種新型轉印方法的實際操作性和可行性。該方法不僅可以轉印一系列具有不同材料和厚度以及復雜幾何圖案結構的軟薄膜到各種固體基板上,還清晰地表明瞭需要轉印的軟薄膜既可以是軟材料如聚合物,還可以是硬質材料比如矽制成薄膜結構。研究人員通過結合下推和上拉兩種轉印方式,進一步實現瞭多層薄膜結構的組裝。本文提出的方法為功能結構組裝和制造提供瞭一種全新的理論基礎和技術應用前景。

提出的這種基於液體毛細力的薄膜轉印技術工作原理如圖1所示。首先將轉移基板的一端浸沒在液體中,在轉印的前端,形成基板、薄膜和液體之間的初始接觸界面。該接觸界面將會隨著轉印基板的運動達到動態平衡,被稱之為動態轉印前端。當轉印基板沿上拉(pull-up)或下推(push-down)方向運動時,薄膜將從液體表面分離,並連續通過轉印前端的位置逐漸轉移到轉移基板上,直到整個薄膜被轉移到基板上。通過沿上拉方向進行轉印的薄膜,其底面將與基板接觸,從而上表面暴露於空氣中;相反,當轉印基板沿下推方向運動時,轉印之後的薄膜,其上表面面將與基板接觸,而薄膜的底面將暴露於空氣中。通過對轉移前端處的薄膜變形力學和能量分析,研究人員得到瞭上拉和下推這兩種轉印方向所需要的條件和準則,從而為選擇所需要的轉印方向提供瞭理論依據。

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圖1. 轉印方向選取的理論模型

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當確定瞭上拉或下推的轉印方式之後,成功實現這種轉印技術還需要薄膜連續經過轉印前端,直到整個薄膜被轉移到目標基底上。通過對薄膜的整個轉移過程進行力學分析,研究人員提出在穩態轉移過程中有膜轉移與無膜轉移所需的轉移力大小的差異可以作為一個直接和充分的量化標準,從而得到瞭上拉和下推轉印薄膜能夠成功進行所需條件的理論準則,如圖2所示。研究人員通過對多種薄膜材料、薄膜厚度、轉印基底材料和速度以及液體介質在內的一系列系統的實驗研究驗證瞭該理論的準確性和普適性。

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圖2. 基於液體毛細力轉印技術成功實現的理論模型和試驗驗證

基於上述理論分析,研究人員進一步通過一系列轉印實驗和數值模擬證明瞭這一轉印技術可以用來轉移和組裝具有特定表面潤濕特性和復雜結構的功能薄膜,如圖3所示。實驗首先證明瞭上拉或者下推都可以成功轉印聚二甲基矽氧烷(PDMS)和多壁碳納米管(CNTs)的復合材料薄膜,與圖1和2理論預測一致。對轉印前後復合薄膜的電學特性和表面濕潤特性的測試表明,即使當多壁碳納米管(CNTs)的濃度高達25%時,它們都不會發生改變。同時,對整個過程進行的有限元分析也表明在轉印過程中薄膜經歷的最大應變遠小於復合薄膜材料的屈服應變。且當薄膜轉印到基體上之後,應變全部恢復到零,在薄膜中沒有殘餘應變產生。

這些結果都說明轉印過程對薄膜材料的微觀結構沒有造成損傷和破壞。另外,針對通過上拉和下推轉印到基體上的復合薄膜,研究人員進一步測定瞭其表面濕潤特性,對比表明瞭它們的不同特性,從而驗證瞭薄膜的使用表面或者與基體的接觸表面是可以通過控制轉印技術的上拉和下推方向實現的。針對具有復雜結構的薄膜,實驗進一步驗證瞭所提出的轉印技術的可行性,且對轉印前後電學和光學特性測試比較以及有限元分析也說明瞭薄膜內部微材料和整體設計的幾何結構不會改變。研究人員還進一步將下推和上拉兩種轉印方式結合起來,組裝瞭多層結構的薄膜材料,並且可以實現所需要的裝配順序和結構。這一系列實驗表明所提出的轉印方法在柔性電子儀器、表面潤濕結構和光學設備的制造中具有廣泛的應用前景。

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圖3. 轉印技術在轉印和組裝復雜結構的功能薄膜中的應用

該工作由弗吉尼亞大學(University of Virginia)機械與航空工程系Baoxing Xu助理教授課題組設計並完成。論文共同第一作者博士生Yue Zhang (負責理論和數值模擬部分)和碩士生 Mengtian Yin(負責實驗部分)均為Baoxing Xu助理教授課題組成員。 Baoxing Xu課題組致力於界面力學理論在新型材料結構設計、制造以及生物醫療應用方面的研究,先後提出瞭軟硬物質結構耦合設計力學理論(JMPS 2017),非均質超結構力學設計理論(PNAS 2018),薄膜轉印化學力學理論(PNAS 2018),以及二維材料大變形結構組裝力學理論(JMPS 2019)。課題組網頁為https://xugroup.weebly.com/

點擊https://www.pnas.org/content/early/2020/02/19/2000340117查看論文原文。

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