不隻催化劑,助催化劑也要單原子化!| NSR研究論文

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羅喬反應中,單原子化的Sn-Zn原子對(助催化劑)促進CuO(主催化劑)的催化活性。

不隻催化劑,助催化劑也要單原子化!| NSR研究論文

將孤立的金屬原子分散在支撐材料上,就可以得到單原子催化劑(SACs),一種結構單一、性能優異、備受關註的新型催化劑。然而到目前為止,被“單原子化”的幾乎全都是具備催化活性的原子,而同樣至關重要的助催化劑則常常以納米粒子的形式出現,很少被單原子化。

如果我們能將助催化劑也制備成單原子形式,是否可以提高主-助催化劑間的協同作用,降低催化系統的結構復雜性,從而進一步提升催化性能,並在理論上更好地理解助劑作用機制?

最近,北京有色金屬研究總院、有研粉末新材料股份有限公司、中國科學院過程工程研究所合作研究團隊(史琦博士、紀永軍副研究員、王立根教授、汪禮敏教授以及蘇發兵研究員)在《國傢科學評論》(National Science Review,NSR)發表文章,報道瞭一種含有Sn-Zn原子對助劑的催化體系(Zn1-Sn1/CuO),並闡明瞭Sn-Zn原子對(助催化劑)促進CuO(主催化劑)催化活性的作用機制。

研究者首先采用簡單的水熱合成法,將單原子助劑Sn摻雜在CuO表面,然後采用常規浸漬法,對另一種單原子助劑Zn進行錨定,從而制備出Zn1-Sn1/CuO催化體系。

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Sn1/CuO(A)和0.1Zn1-Sn1/CuO(B)的AC HAADF-STEM圖像,紅圈中的亮點為單原子位點

X射線光電子能譜、密度泛函理論(DFT)計算等綜合顯示:單原子Sn摻雜有利於表面Cu空位的形成;Sn、Zn原子傾向於形成Sn-Zn原子對;而單原子Sn、Zn助劑間的協同作用可以改變主催化劑CuO的電子結構、有效增大Cu原子的電子密度,從而促進反應物氣體的解離吸附和催化活性相的形成。

接下來,研究者將這種具有新穎結構的催化劑應用於重要的有機矽工業單體合成羅喬反應中,與傳統催化劑(助劑以納米顆粒的形式存在)相比,新催化劑具有更加出色的催化性能。

這項工作揭示瞭工業催化劑中助劑間的協同作用機制,並為新型高效催化劑體系的設計提供瞭全新的思路。北京理工大學陳文星博士、湖南大學馬建民教授、廣東以色列理工學院鐘子宜教授和清華大學李亞棟教授為該研究提供瞭幫助。

點擊https://academic.oup.com/nsr/advance-article/doi/10.1093/nsr/nwz196/5644840查看原文。

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